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研究内容

传统微电子器件的尺寸不断微缩已达到几个纳米，硅基集成技术的发展面临物理原理与工艺技术的瓶颈与挑战。相比于传统微电子器件，新一代光电集成器件引入光子作为信息载体，具有能耗低、速度快、带宽大等优势，有望推动信息技术的飞速发展。由于优异的光电特性与集成优势，二维半导体异质结材料是构建新一代集成光电系统的理想材料和功能单元。二维半导体异质结光电材料研究中，存在材料晶相与结构难以控制，载流子行为难以操纵等瓶颈与挑战。针对这一问题，我们的研究思路是：在实空间，通过控制界面形核生长，获得不同类型的二维半导体晶体结构；在能量空间，设计界面能带排列，实现异质结界面载流子有效调控；在应用方面，打破晶体对称性，实现非线性光学增强，调控界面载流子行为，获得高自旋极化器件，调控异质结能带结构，实现层间激子波长连续可调。基于以上研究思路，本论文的研究工作主要取得以下创新性成果：

第二章是二维过渡金属硫族化合物（TMDCs）及其异质结中圆偏振二次谐波（SHG）研究。利用气相法可控制备了一系列中心反演对称破缺的TMDCs及其异质结。通过圆偏振光倍频实验，我们发现中心反演对称性破缺的TMDCs多层结构呈现出强的SHG发射，同时基于能谷-自旋锁定的非线性光学跃迁在室温下保持了近%的SHG偏振度。通过对不同扭转角和螺旋结构TMDCs材料的研究，发现层间耦合对谷依赖SHG没有显著影响。此外，通过研究温度依赖的SHG偏振，证明了低温下谷间散射的抑制导致了谷依赖SHG偏振度的增加。

第三章是二维半导体范德华异质结中载流子自旋极化的调控研究。通过两步物理气相沉积（PVD）方法可控构建一系列不同厚度的层状碘化铅（PbI2）/单层TMDCs二维范德华异质结。通过界面载流子转移，在能带排布为一型的PbI2/单层WS2和二型PbI2/单层WSe2异质结中，二维层状PbI2中载流子寿命大幅缩短，从而实现了载流子室温自旋极化度从10%到近%的提升。我们证明了自旋极化与载流子寿命有关，并且可以通过层厚度、温度和激发波长来调控。进一步通过异质结中的极化寿命的测量，阐明了载流子动力学机理。

第四章基于单层WS2/三硒化二铬（Cr2Se3）磁性范德华异质结中磁近邻效应实现单层WS2的谷极化调控。我们通过化学气相沉积（CVD）方法合成了空气中稳定、厚度可调的二维Cr2Se3磁性材料，进一步利用结构与磁性表征手段证明合成的Cr2Se3具有高质量的结晶与原子结构，其磁性转变温度约为75K。通过干法转移技术构建了单层WS2/Cr2Se3范德华异质结，我们观察到WS2/Cr2Se3范德华异质结界面磁邻近效应，实现了单层WS2谷极化度从2.8%到14.3%的调控。利用接近能量共振的nm激光激发，异质结中单层WS2的谷极化在Cr2Se3磁性转变温度下可达29%。

第五章是二维范德华异质结的层间激子应变调控研究。通过控制层间扭曲角度与退火参数制备了强层间耦合的WS2/WSe2异质结，并同时观察到异质结中动量间接层间激子与动量直接的摩尔层间激子。利用强粘附性聚乙烯醇（PVA）封装技术有效调控了不同层数异质结中层间激子的能带结构。摩尔层间激子的应变调制效率达到72.6meV/%。通过研究异质结圆偏振分辨光致发光（PL）光谱，发现层间激子的谷极化度大于层内激子。随着应变增大，两层与三层WSe2的PL出射强度与谷极化度都显著提高。我们进一步研究WS2/MoS2范德华异质结应变调控下光学性质，观察到WS2/MoS2异质结层间激子随应变增加红移。

主要创新点

一、本论文第二章节实现了室温反演对称性破缺的二维TMDCs原子层、螺旋结构和异质结的SHG出射信号增强和%的谷依赖极化，证明了多层层间相互作用对SHG极化没有显着影响。

二、第三章是发展了一种基于载流子寿命调控实现室温%自旋极化的新方法。在一型能带排列的PbI2/单层WS2和二型能带排列的PbI2/单层WSe2二维范德华异质结中实现了载流子室温从10%到近%的自旋极化调控。

三、第四章制备了单层WS2/Cr2Se3范德华异质结，基于异质界面处的磁近邻效应，实现了单层WS2谷极化度从2.8%到14.3%的调控。

四、第五章基于PVA柔性封装技术实现了不同层数WS2/WSe2范德华异质结的摩尔层间激子的应变调控，效率可达到72.6meV/%。发现异质结中层间激子谷极化大于层内激子，在应变调控下实现了两层与三层WSe2的PL强度与谷极化同时提升。

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[1]DanliangZhang,YingLiu,MaiHe,AoZhang,ShulaChen,QingjunTong,LanyuHuang,ZhiyuanZhou,WeihaoZheng,MingxingChen,KaiBraun,AlfredJ.Meixner,XiaoWang*andAnlianPan*.RoomTemperatureNearUnitySpinPolarizationin2DVanderWaalsHeterostructures.NatureCommunications,,11,.（第一作者）

[2]DanliangZhang,ZhouxiaosongZeng,QingjunTong,YingJiang,ShulaChen,BiyuanZheng,JunyuQu,FangLi,WeihaoZheng,FengJiang,HepengZhao,LanyuHuang,KaiBraun,AlfredJ.Meixner,XiaoWang*andAnlianPan*.NearUnityPolarizationofValleyDependentSecond-HarmonicGenerationinStackedTMDCslayersandHeterostructuresatRoomTemperature.AdvancedMaterials,,32,.（第一作者）

[3]DanliangZhang?,ChenYi?,CuihuanGe,WeiningShu,BoLi,XidongDuan,AnlianPanandXiaoWang*.ControlledVaporGrowthof2DMagneticCr2Se3anditsMagneticProximityEffectinHeterostructures.ChinesePhysicsB,,30,.（第一作者）

[4]WeihaoZheng?,PengFan?,DanliangZhang?,BiyuangZheng,CuihuanGe,YingChen,BoyiXu,ZilanTang,JianwuLiu,TianZhang,YingJiang,XiaoWang,XiaoliZhu,ShulaChen*,QuanYuan,AnlianPan*.Defect-inducedDistinctExciton-ExcitonInteractionsinWS2Monolayers.ScienceChinaMaterials，,

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